In Großen-Buseck befand sich der erste Pfarrsitz des Busecker Tales. Da die Alten-Busecker Kirche etwas jünger ist, kann der 1199 für Buseck erwähnte Priester nur auf Großen-Buseck bezogen werden. 1233 werden ein „plebanus", der eigentliche Dorfpfarrer, ein „capelan" und ein „altariste zu Buchesekin" genannt. Der ehemals dem heiligen Laurentius geweihte, in vorreformatorischer Zeit mit einem Hochaltar und vier weiteren Altären ausgestattete Kirchenbau steht etwas erhöht östlich des Angers inmitten des Kirchhofes, dessen Mauern nicht mehr die ursprüngliche Höhe haben. Bei der vorwiegend romanischen, in gotischer Zeit veränderten Kirche handelt es sich um eine einschiffige, kreuzförmige Anlage mit schiefwinkligem Querhaus und quadratischem Westturm, die in drei Bauphasen im 12. Jahrhundert entstand. Der ebenfalls unregelmäßige Fünf-Achtel-Chor wurde zu Beginn des 14. Jahrhunderts anstelle einer romanischen Apsis an den älteren Kernbau angesetzt. Der gedrungene Kubus des Turmes, der die gleiche Breite wie das Langhaus besitzt, aber in deutlich stärkerem Mauerwerk ausgeführt ist, zeigt in seinem unteren Teil Quadermauerwerk mit einem profilierten Rundbogenfries aus gelblichem Basalttuff. Er ist mit einem gestuften rundbogigen Westportal versehen. Die Turmhalle ist mit Kreuzgratgewölbe ausgestattet. Die darüber gelegene Turmkapelle, die vermutlich dem hl. Michael geweiht war, hat an der Ostseite eine gewölbte Apsidiole mit kleinem, jetzt vermauertem Fenster, das einst den Blick zum Chor ermöglichte. Zwei Ecksäulen mit grotesken figürlichen Darstellungen und Blattwerk in den Kapitellen bezeugen, dass der Raum ursprünglich eine Wölbung erhalten sollte. Der blockhafte, fensterlose Turm-oberbau und die in der Mitte durch eine Zone mit Schallöffnungen unterbrochene mächtige Helmpyramide entstanden erst in spätgotischer Zeit. Die Gauben mit den Uhren sind spätere Zutaten. Im Inneren führt ein Rundbogen von der Turmhalle in das flachgedeckte Langhaus. Dieses war wie auch das Querhaus mit drei Kreuzrippengewölben des 15. Jahrhunderts und der Chor mit Birnstabrippen auf Wanddiensten des 14. Jahrhunderts in spätgotischer Zeit mit einem Steingewölbe versehen worden. Es wurde 1763 nach einem Einsturz entfernt, gleichzeitig errichtete man die Emporen und vergrößerte die Fenster, die wohl wie die Fenster des Querhauses und des Chores, ursprünglich spitzbogig waren. Wichtige Ausstattungsdetails sind die möglicherweise auf die Südseite des Chors verlegte, reich gestaltete, mit einem Kielbogen abschließende Sakramentsnische (Ende 15. Jahrhundert) mit den Wappen der Familien von Buseck und von Trohe, der qualitätvolle Grabstein des 1584 gestorbenen Ritters Georg Schutzbar gen. Milchling und die Grabplatte der in den Jahren 1631 bis 1635 (Pestzeit) gestorbenen Kinder der Familie von Buseck genannt Münch. Bemerkenswert sind außerdem die am südwestlichen Vierungspfeiler aufgestellte Kanzel aus der Zeit um 1700 sowie ein großes romanisches Taufbecken und ein kleiner gotischer Taufstein, die beide in der Turmhalle aufgestellt sind.Außerhalb der Kirche, im nordwestlichen, auf den Anger orientierten Teil des Kirchhofes erhebt sich ein aus rotem Sandstein gefertigtes Kriegerdenkmal, das laut Inschrift in „Erinnerung an die Kriege 1848 – 66 und 70 – 71" am „30. Juni 1895 errichtet" wurde. Es handelt sich um einen von Voluten gestützten, obeliskförmigen Stein mit gestuftem Unterbau, der von einem wappenhaltenden Löwen bekrönt wird. In der Mitte ist ein von Eichenlaub gerahmtes Eisernes Kreuz dargestellt, darunter Kriegstrophäen. Einschließlich des Kirchhofes und des Denkmals ist die Kirche aus geschichtlichen, künstlerischen und städtebaulichen Gründen Kulturdenkmal.