Das Alte Mausoleum ist eine dreigeteilte, symmetrische Anlage im klassizistischen Stil. Der Mittelbau, in Form einer schlichten Friedhofskapelle, aber mit Dreiecksgiebel und klassizistischem Säulenportal, stammt vom Reißbrett Georg Mollers. Moller hatte das Grabmal 1826 für Prinzessin Elisabeth gebaut.

Hofarchitekt Georg Moller teilte das Mausoleum innen in einen runden Vorraum und einen quadratischen Altarraum auf. Der Sarkophag der kleinen, früh verstorbenen Prinzessin steht unter der Kuppel. Er ist aus Marmor, mit einer lebensgroßen Plastik des Kindes, und stammt von dem bekannten Berliner Bildhauer Christian Rauch, der das Werk 1831 vollendete.

1869/70 wurde Mollers Mausoleum erweitert. Die Pläne zu den beidseits angebauten, symmetrischen und im Stil an Mollers Architektur angepaßten Flügeln stammen von dem Professor Heinrich Wagner. Nach seinen Plänen kamen die zwei seitlichen Grabkapellen hinzu, die über Kolonnaden mit dem Mittelteil verbunden sind.

In der nördlichen Grabkapelle ruhte ursprünglich Großherzogin Alice, die Mutter des letzten Großherzogs Ernst Ludwig, der seine Eltern 1910 ins damals gerade fertiggestellte Neue Mausoleum umbetten ließ. Heute ruhen in dieser Grabkammer Prinz Emil, in der südlichen Kapelle die Brüder Großherzogs Ludwig IV., die Prinzen Wilhelm und Heinrich.

Ebenfalls im Alten Mausoleum begraben liegen der erste Großherzog, Ludwig I., und seine Gattin, Großherzogin Luise. Zusammen mit den Prinzen wurden ihre Särge 1910 von der landgräflichen Gruft in der Stadtkirche auf die Rosenhöhe überführt.